NAI

Gamma-spektroszkópia NaI(Tl) szcintillációs detektorral

A Föld felszíni rétegeiben elterjedten találhatók a tórium és az urán izotópjai, valamint a bomlási soraiknak megfelelő leányelemek. Ezek a ²³²Th, az ²³⁸U, az ²³⁵U és leányelemeik. Az urán radioaktív családjának – a bomlási sorának – egyik eleme a radioaktív radon (²²²Rn), amely nemesgáz, diffúzióval könnyen mozogva kikerülhet a talajból vagy a kőzetekből, így a megmérendő mintából is. Ennek leányelemei már nem nemesgázok, így kémiailag aktívak. Mivel a ²²²Rn felezési ideje 3,8 nap, még elbomlás előtt kiléphet a mintának használt anyagokból. A továbbiakban a mérés során a detektor nem érzékeli a radon utáni leányelemek gamma-sugárzását, pedig a számunkra ezek nyújtanak hasznos információkat. Az ²³⁸U ²³⁵U arány ~99,3 a ~0,7-hez A felszíni természetes radioaktivitás forrása ezeken kívül a kálium 40-es izotópja is, amelynek gyakorisága a kálium atomok 0,0117%-a. A ⁴⁰K (felezési ideje 1,248 milliárd év) izotóp b-bomlással ⁴⁰Ca-ra, vagy (10,7% valószínűséggel) ⁴⁰Ar-ra bomlik. Ez utóbbi esetben minden bomlást egy 1460 keV energiájú g foton megjelenése követ. Szinte minden talajmintában kimutatható a radioaktív kálium, mivel a ⁴⁰K egyetlen jól elkülöníthető γ-energiával jelenik meg az energiaspektrumban, és ezért könnyen megkülönböztethető az urán- és tórium-leányelemek sugárzásától. Ez utóbbi esetekben hosszú a bomlási sor, a sok leányelemből több száz különböző energiájú g-vonal jelenik meg. A g-energiák meghatározásával azonosíthatóak az egyes energiákat kisugárzó izotópok. A mesterséges radioaktív izotópok közül a talajmintákban legkönnyebben a ¹³⁷Cs izotóp mutatható ki (~30 év felezési idővel), amely főleg a légköri atombomba-kísérletekből illetve a Csernobili atomerőmű-balesetből származik.

A radioaktív családok és a szekuláris egyensúly

Az ²³⁸U bomlási sora

A ²³²Th bomlási sora

Az urán és a tórium alfa-bomlása során a tömegszám néggyel csökken, Például az ²³⁸U magból előállható tömegszámok 234, 230, 226, 222 stb. lehetnek négyesével lefelé haladva. Azaz a 238 tömegszámú izotópból nem keletkezhet 237, 236 vagy 235 tömegszámú atommag. Ez azt jelenti, hogy négy bomlási család létezhet aszerint, hogy a tömegszám négyes osztású maradéka 0, 1, 2 vagy 3. E négy családból csak azok a sorok maradtak meg, melyeknél a felezési idő összemérhető Földünk életkorával – ez az ²³⁸U, az ²³⁵U és a ²³²Th „anyaelem”. A negyedik család anyaeleme a ²³⁷Np-nek a felezési ideje mindössze 2,14 millió év, így ez már lebomlott a Föld története során.

Ha a bomlási sorokban az egyes elemek aktivitása megegyezik, akkor azt szekuláris egyensúlynak nevezzük. Így bármelyik leányelem aktivitását megmérve megkaphatjuk az anyaelem aktivitását. Az aktivitás és az anyaelem bomlásállandójának ismeretében egyszerű osztással meghatározhatjuk az anyaelem bomlásra kész atommagjainak számát.

Példaként tételezzük fel, hogy a bomlási láncban az 1 mag felezési ideje 10 év, míg a 2 magé 1ms. Ekkor néhány ms után a 2 mag bomlásainak száma megegyezik az 1 elem bomlásszámával, hiszen csak annyi 2 mag tud elbomlani, amennyi keletkezett. Az anyaelem minden bomlását „rögtön” a leányelem bomlása követi. Következésképpen a leányelem aktivitása egyenlő lesz az anyaelem aktivitásával. Ha ilyenkor az anyaelem felezési idejéhez képest nagyon rövid – mondjuk néhány órás, néhány napos – mérést végzünk, akkor az anyaelem aktivitása gyakorlatig nem változik. Ez azt jelenti, hogy .

Tőbb leányelemre felírva:

=0.

Ebből következik, hogy

A mérésünk során az urántartalmú mintáknál a gáz halmazállapotú radon részben elszökhet, így nem alakul ki a szekuláris egyensúly a radon utáni leányelemekre, ezért a mért eredményekből számolható aktivitás értéke a valóságosnál kisebbnek adódik. Ilyen esetben az az eljárás, hogy a mintát jó légzáró mintatartóba tesszük 4-5 felezési időnek megfelelő ideig és azután végezzük el a mérést.

A gamma-spektroszkópia módszere

A detektor

Egy detektálás során mindig a detektor érzékeny térfogatában maradt energiát tudjuk mérni. E leadott energiát a mérendő részecskének (esetünkben az elektromosan semleges g-kvantum) a detektor anyagával való kölcsönhatása határozza meg. E kölcsönhatások a fotoeffektus, a Compton–szórás és a párkeltés.

A fotoeffektus kis gamma-energiákon valószínű, és a foton teljes energiája egy, az anyagban található elektronnak adódik át. Az adott atom ionizálódik és az elektron nagy sebességgel elindul az anyagban, de energiáját gyorsan elveszíti, mivel elektromosan töltött és így kölcsönhat az anyag összes környező elektronjával.

A Compton-effektus során a foton szóródik egy elektronon, amelyet a fotoeffektushoz hasonlóan kiszabadít az atomi elektronpályáról, csakhogy itt a foton is továbbhalad az eredetinél kisebb energiával (nagyobb hullámhosszal). Az energia megoszlása a továbbhaladó foton és a meglökött elektron között véletlenszerű, nem élesen meghatározott. Később a foton kiszökhet a detektorból, vagy újabb Compton-effektusban vehet részt. Ahogy energiája lépésről lépésre csökken, fotoeffektussal fejezheti be utazását a detektorban. Ekkor az eredeti foton teljes energiája leadódott és végül az elektronok mozgási energiájára fordítódik.

A párkeltés során a foton a vákuumból kipolarizál egy elektront és egy pozitront (amely az elektron antirészecskéje). Ez az elektron nem volt eredetileg jelen az anyagban. Mindehhez a foton energiája nagyobb kell, hogy legyen mint az elektron és a pozitron nyugalmi össztömege, azaz legalább 1022 keV. A keletkező elektron és pozitron is lelassul az anyagban. A pozitron a lelassulás után egy másik, anyagban található elektron közelébe kerülve megsemmisül vele, az annihiláció után két (vagy ritkábban három) 511 keV energiájú foton keletkezik egymással ellentétes irányban (ez az energia- és az impulzus-megmaradás miatt van így). Ezek a fotonok most már nem elég nagy energiájúak egy újabb párkeltéshez, de Compton- és fotoeffektust okozhatnak. Ha az egyik vagy a másik foton kiszökik a detektorból kölcsönhatás nélkül, akkor az eredeti foton-energiánál 511 illetve 1022 keV-vel kevesebbet fogunk mérni (egyszeres illetve kétszeres kiszökési csúcsok). Ha a fotonok a teljes energiájukat leadják a detektorban, akkor viszont az eredeti foton-energiának megfelelő jelet fogunk a detektorból kapni.   

A szcintillációs számlálók

A szcintillációs detektor a gammasugárzás fotonjainak a hatására elektromos impulzusokat szolgáltat, mégpedig úgy, hogy az impulzusok nagysága (feszültsége) arányos az azt keltő fotonnak a detektorban maradt energiájával. Jelentős a valószínűsége annak is, hogy a detektorban marad a detektált foton teljes energiája. A gammaspektrum vizsgálata tehát a detektor szolgáltatta elektromos impulzusok analízisére vezethető vissza. Mindhárom térirányban nagykiterjedésű kristállyal bíró detektorra nagy annak valószínűsége, hogy a detektált foton teljes energiája a detektorban marad. A fotoeffektus során keltett elektron mozgási energiája a kötési energiával kisebb, mint az elsődleges gamma kvantumé. Nagyméretű szcintilláló kristály esetén az elektron kilökését követő röntgen-sugárzás nagy valószínűséggel még a kristályon belül újabb fotoeffektussal átadja energiáját egy másik elektronnak és ez az első elektronnal lényegében egyidejűleg szintén felvillanást kelt. Ilyenkor a fotoeffektushoz tartozó detektorjel egyértelmű kapcsolatban áll a bejövő gammakvantum energiájával.

Amennyiben a beérkező gamma-foton Compton-szóródást szenved, a folyamatban keletkezett kisebb energiájú gammakvantum vagy kimegy a kristályból, vagy kölcsön hat vele foto-, vagy újabb Compton-effektussal. Ha kiszökik a kristályból, akkor csak a meglökött elektron hozhat létre felvillanást. Mivel a meglökött elektron energiája nyilvánvalóan kisebb a beérkezett fotonénál, kevesebb látható fényt, és így a detektor kimenetén a fotoeffetushoz képest kisebb impulzust kapunk, a kiszökött foton energiájának megfelelő mértékben csökkentettet. Ekkor tulajdonképpen a detektorban maradt energiával arányos fénymennyiség keletkezik.

Ha viszont a foton teljes energiája bent marad a kristályban, pl. a Compton-szóródás utáni másodlagos foton még a kristályban fotoeffektussal semmisül meg, akkor összességében ugyanakkora felvillanást észlelünk, mintha az eredeti gammakvantum fotoeffektussal hozta volna létre a jelet. Általánosságban azt mondhatjuk, hogy ha a gamma-foton energiája teljes egészében bent marad a kristályban, a fotoeffektus esetének megfelelő impulzusokat kapunk. Ha annak egy része kiszökik, akkor kisebbet. Az ilyen impulzusok olyanok lesznek, amelyeknek megfelelő gammaenergiák nincsenek a gamma-spektrumban. Energiát kivihetnek a kristályból kiszökő elektronok, ill. röntgen- és gamma-fotonok is. Az elektronok áthatolóképessége kicsi, ezek ritkán jutnak ki a kristály érzékeny térfogatából és így gyakorlatilag csak az utóbbiak játszanak szerepet. Nyílván a kristály méreteinek a növelésével lehet a kiszökés esélyét csökkenteni, ugyanis a kiszökés valószínűsége a felület, a bennmaradásé a térfogat nagyságával arányos. Az utóbbi pedig a lineáris méretekkel gyorsabban (köbösen) növekszik mint az előbbi (amely négyzetesen nő).

A fotoeffektus valószínűsége a rendszám ötödik hatványával arányos. Ez az oka annak, hogy a gammasugárzás detektálásához elsősorban a kiváló szcintillációs tulajdonságokkal is rendelkező, ugyanakkor nagyrendszámú elemeket tartalmazó NaI(TI) kristályokat alkalmazzák. A spektrumban a fotocsúcs – helyesebben teljes energiájú csúcs – helye jellemző a detektorban maradt energiára, a vizsgált izotóp által kibocsátott gamma energiára. A csúcs szélessége a maximális beütésszám felénél (félérték-szélesség, FWHM: full width at half maximum) pedig detektorunk felbontóképességének mértéke.

Szcintillációs gammadetektor vázlata

A szcintilláló kristály egy fotoelektron-sokszorozó (fotomultiplier) fotokatódjához csatlakozik. A szcintillátorban a beérkező sugárzás fényfelvillanásokat vált ki. A látható fény tartományába eső fotonok átlagos energiája 3 eV körüli. A szcintillátort reflektáló felületekkel vonják be azért, hogy a fotonok lehetőleg a szcintillátorhoz fényillesztéssel csatlakozó foelektron-sokszorozó fotokatódjára jussanak. A fotokatódban a beérkező fotonok mintegy 10% hatásfokkal fotoelektronokat keltenek. A fotoelektron-sokszorozó csőben elhelyezett elektródarendszer a másodlagos elektronok kibocsátásával, több lépésben megsokszorozza a fotoelektronok számát. A fotoelektron-sokszorozó anódjára érkező áramimpulzus a sokszorozó elektródákra (dinódákra) kapcsolt gyorsító feszültségek meghatározott tartományában arányos a fotokatódon keltett fotoelektronok számával. A szokásos szcintillációs detektorokban 1-2 V-os feszültség-impulzusok kényelmesen előállíthatók a detektor kimenetén. Ez általában 10⁶ – 10⁸ -szoros erősítésnek felel meg.

A fotokatódot – amennyiben a csövet feszültség alá helyezzük – a külső fénytől jól el kell zárni. A burkolatnak tökéletesen fényzárónak kell lennie, különben – a nagy kialakuló áram miatt – a fotokatód rövid időn belül "elhasználódik", tönkremegy. A jelek legtöbbször további erősítés és jelalak-formálás után kerülnek a jelfeldolgozó rendszerbe, mely a jelek nagyság szerinti válogatását végzi.

A különböző célokra kifejlesztett szcintillációs detektorok egymástól általában az alkalmazott szcintillátor anyagában és méreteiben térnek el. A kis áthatoló képességű töltött részecske sugarakhoz (alfa-, és béta-sugárzás, nehéz töltött részecskék stb.) vékony szcintillátorokat használunk, míg a nagy áthatoló-képességű gammakvantumok detektálására (a hatásfok növelése érdekében) lehetőleg nagyméretű szcintillátorokat alkalmaznak.

¹³⁷Cs forrás NaI(Tl) szcintillációs detektorral felvett spektruma. A függőleges tengelyre a percenkénti beütésszámot, a vízszintesre a csatornaszámot mértük fel. A kiértékelés szerint a 181-dik csatornánál lévő csúcs félérték-szélessége ΔV=20.4 csatorna.

A legnagyobb amplitúdójú jelek felől a kisebbek felé haladva először a fotocsúcsot (teljes energiájú csúcsot) láthatjuk. Bal felé a következő vonal a 180 fokos Compton-szóráshoz tartozó maximális mozgási  energiájú elektronok által keltett jelek helyét mutatja. Az ezekhez tartozó gammakvantum újabb kölcsönhatás nélkül elhagyta a detektor érzékeny térfogatát. Ismét bal felé haladva a Compton-él, majd a folytonos Compton-hát következik. Kisebb energiákon még két csúcsszerű szerkezet jelentkezhet a spektrumban. A nagyobb amplitúdójú az un. visszaszórási csúcs. Ezt a csúcsot azok a szórt gammakvantumok keltik fotoeffektussal, amelyek előzőleg kölcsönhatás nélkül keresztülhaladtak a szcintillátoron, majd a detektor (vagy egyéb tárgy) anyagában Compton-szóródtak és így jutottak vissza a detektorba. Ilyenkor természetesen a meglökött elektronok nem keltenek felvillanást. Mivel a detektor mögött levő anyagból csak azok a gammakvantumok kerülhetnek vissza a szcintillátorba, melyek az elektronokon »180 fokban, tehát visszafelé szóródtak, a gammakvantumok nagyjából egyenlő energiájúak, tehát csúcsot hoznak létre. Könnyen belátható, hogy a visszaszórási csúcshoz és a Compton-élhez tartozó energiák összege a fotocsúcs energiáját adja ki. A visszaszórási csúcsnál kisebb jelnagyságnál esetleg megjelenő csúcs a ¹³⁷Cs izotóp belső konverziója miatt fellépő karakterisztikus röntgen sugárzásnak felel meg.

Az amplitúdó analizátor működése:

Az analizátorban van egy 1024 (=2¹⁰) elemű vektor, melynek minden elemét a mérés kezdetén kinullázzuk. A beérkező analóg elektromos jel csúcsértékét az analizátor automatikusan feljegyzi, és digitalizálja: nagyságát egy egész számmal jellemzi a csúcsfeszültséggel arányosan 0 és 1023 között. Minél nagyobb energiát adott le a foton a detektorban, annál nagyobb ez a szám. Ezzel a számmal kijelöljük a vektor ezzel azonos sorszámú elemét (a csatornaszámot), és ezen elem tartalmát megnöveljük eggyel. Tehát pl. ha az adott beütésnél a mért energia – ebben az önkényes egységben – 536, akkor a vektor 536. eleméhez (ennek a csatornának a tartalmához) egyet hozzáadunk. A mérés végén tehát ennek az elemnek az értéke (azaz, az 536. csatorna tartalma) azoknak a fotonoknak a száma lesz, amelyek pontosan akkora energiával rendelkeztek, hogy hozzájuk az 536-os számot rendelte az analizátor. Ezzel tehát meghatározzuk a különböző nagyságú jelek előfordulási gyakoriságát, a beütések számát az egyes csatornákban (vagyis az egyes energiákon). Amennyiben jól meghatározott energia leadás történt a detektorban, ez egy jól meghatározott csatornaszám környezetének kijelölését jelenti. Így ha ábrázoljuk a csatornaszám függvényében a detektált jelek számát (energiaspektrum, energia-hisztogram), akkor lesznek bizonyos helyek, ahol csúcsokat, az un. teljes energiájú Gauss-eloszlást mutató csúcsokat kapunk. A detektor felbontása nem végtelenül jó, ezért még akkor is, ha fotonjaink egy adott, éles energiaértékkel rendelkeztek, az egyes elektromos jelek nem lesznek pontosan egyformák, és a hozzájuk rendelt csatornaszámok is kis mértékben eltérhetnek. Ezért egy adott energiának megfelelő beütések nem csak egyetlen csatornában, hanem néhányszor 10 csatornában elkenődve, csúcsot alkotva jelennek meg. Tehát amikor egy adott energiájú fotonok teljes számát akarjuk meghatározni, ennek a csúcsnak a teljes területét (tehát a csúcshoz tartozó csatornák tartalmának összegét) kell kiszámítanunk.

Az energia-kalibráció

Feltételezve, hogy a csúcsok helye egyszerű (lineáris) összefüggésben van a detektorban maradt teljes energiával, ismert energiákat sugárzó izotóppal (izotópokkal) meghatározhatjuk a csúcshely-energia függvényt (energia-kalibráció). Ezután már könnyen azonosíthatunk egy ismeretlen izotópot a belőle kijövő γ-csúcs energiája (a csúcs helye) alapján.

Az energia-kalibrációt olyan minták segítségével végezzük el, amiben ismert teljes energiájú csúcsok jelennek meg. Ehhez hosszabb ideig gyűjtjük a minta spektrumát. A mintánk lehet ¹³⁷Cs (Eγ=661keV) tartalmú talajminta és csökkentett nátriumtartalmú konyhasó, amiben a ⁴⁰K tartalma jelentős (Eγ=1461keV). A kalibrációkhoz jelöljük ki a csúcsokat a két kurzorral, majd vegyük fel a csúcsok (ROI – range of interest) listájára! Az egyes csúcsoknál megadhatjuk az ismert energiát keV egységekben. Nyilvánvaló, hogy a mintáinknál az egyes – most már meghatározható – energiákon a csúcsok területe arányos lesz a mérési idővel és a minta aktivitásával. A csúcsok teljes és nettó területét, valamint annak hibáját meghatározhatjuk a mérőprogram segítségével.

Mérőrendszer

1.NaI(Tl) szcintillációs kristály, 2.Fotoelektron-sokszorozó, 3 tápegység, 4. spektroszkópiai erősítő, 5. ADC és spektrumanalizátor, 6. számítógép, 7. árnyékolás

Mérési feladat

-Végezze el a mérőrendszer kalibrációját ¹³⁷Cs és ⁴⁰K tartalmú minta segítségével!

-5 perces mérésekkel vegye fel a kiadott minták mérését, mérés közben jelölje ki a teljes energiájú csúcsokat (ROI), majd mentse el az eredményeket egy alkönyvtárba!

Jegyzőkönyvben elvégzendő feladatok

-Ábrázolja a mért spektrumokat, jelölje rajta a teljesenergiájú csúcsokat, valamint a Compton tartományokat!

-Határozza meg a teljes energiájú csúcs pontos helyét és energiáját; brutto és netto területét

-Határozza meg a ¹³⁷Cs és ⁴⁰K teljes energiájú csúcsokra a rendszer felbontóképességét (félértékszélességét (a csúcs maximuma felénél mérhető szélessége energiában kifejezve))!

-A félértékszélesség átlagát képezve, ahhoz mérten vizsgálja meg a többi csúcsot, keresve a más-más energiájú összefolyó csúcsokat! A minta ismeretében a bomlási sorok leányelemeinek alapján határozza meg azokat. (L.: Melléklet)

Ellenőrző kérdések:

- 1. Hány természetes bomlási sor létezik? Melyik radioaktív bomlás jellemző rájuk?

- 2.A bomlási sorokban melyik az a leányelem, aminek fontos szerepe van a szekuláris egyensúly kialakulásában?

- 3.Mit nevezünk szekuláris egyensúlynak?

- 4.Mi a szcintilláció?

- 5.Mi a különbség az egyes radioaktív sugárzás érzékelésére szolgáló szcintillációs kristályok mérete között? Melyiket, milyen sugárzás mérésére lehet használni?

- 6.Hogyan működik a foto-elektronsokszorozó?

- 7.Soroljon fel legalább 5, a természetben meglevő radioaktív elemet!

- 8.Nevezzen meg a természetbe kikerült mesterséges radioaktív elemet!

- 9.Hogyan működik az ADC?

- 10.Mit jelent a kalibráció? Hogyan kalibráljuk a mérőrendszert?

- 11.Mi a fotoeffektus?

- 12.Mi a Compton-szórás?

- 13.Mi a párkeltés és mennyi fotonenergia kell hozzá és miért annyi?

- 14.Miyen alakú a teljesenergiájú csúcs?

- 15.Mi a félértékszélesség és az mire utal?

- 16. Milyen módszerrel határozzuk meg a netto csúcs alatti területet?

- 17.Mi a brutto csúcs alatti terület?

- 18.Mik a mérőrendszer főbb elemei?

Melléklet

Bomlási sorok

²³²Th bomlási sora

²³⁸U bomlási sora

²³⁵U bomlási sora